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Schließlich zog sie nach Los Angeles, wo sie ihren Unterhalt als Tischanweiserin in einem Restaurant verdiente und allmählich auch an weitere TV-Rollen kam. 2000 heiratete sie den Schauspieler und Produzenten Scott Foley, von dem sie sich 2003 bereits wieder scheiden ließ.

2001 bekam Jennifer Garner ihre erste Hauptrolle in der bis heute erfolgreichen Actionserie Alias – Die Agentin von J. J. Abrams. Für die Rolle der Sydney Bristow erhielt sie 2002 den Golden Globe als Beste Schauspielerin einer Dramaserie. Ein erster Anlauf, auch in Hauptrollen auf der Leinwand Karriere zu machen, gelang ihr 2004 mit der Komödie 30 über Nacht recht erfolgreich. Mit Elektra nahm sie 2005, diesmal als Titelfigur, eine Nebenrolle aus der Comic-Verfilmung Daredevil wieder auf. Dieser Streifen floppte jedoch an der US-Kinokasse.

Seit 2004 ist Garner mit ihrem Kollegen Ben Affleck liiert. Die beiden heirateten am 29. Juni 2005 in der Karibik und haben ein Kind. Das Mädchen kam am 1. Dezember 2005 in Los Angeles zur Welt und heißt Violet Anne Affleck.
Jennifer Garner hat, unüblich für einen amerikanischen Star, den Nachnamen ihres Mannes angenommen und heißt nun Jennifer Affleck. Sie behält aber weiterhin Garner als Künstlernamen.